重要文化財の長門国鋳銭遺物をはじめ、旧毛利家の遺品や乃木希典の他、坂本竜馬や高杉晋作など幕末・維新に関する資料約2万点を収蔵。なお、博物館本館（旧長門尊攘堂）は平成11年に、戦前の博物館施設の典型として、国の登録有形文化財に登録されている。